Catégorie dans Soutenance de Thèse

Résumé

Le phosphore noir est un semi-conducteur à petit gap (environ 0.3 eV) ayant récemment rejoint la famille des matériaux bidimensionnels. Sa bande interdite modulable du moyen infrarouge au visible selon l’épaisseur, sa forte anisotropie dans le plan atomique ainsi que la grande mobilité des porteurs de charges lui promettent un haut potentiel applicatif dans le domaine de l’optoélectronique. L’objectif de cette thèse a été d’étudier les propriétés optiques du cristal de phosphore noir ainsi que de ses feuillets atomiques.

Après une description des différents développements instrumentaux réalisés au cours de cette thèse, les méthodes de fabrication des échantillons sont abordées. Deux points sont à maîtriser : l’élaboration de couches fines et leur protection des conditions ambiantes pour éviter leur oxydation. Dans une première partie, plusieurs méthodes dites « Top-Down » (exfoliation mécanique et assistée à l’or, gravure ionique) sont comparées sur la base de la qualité, la taille, l’épaisseur des échantillons obtenus ainsi que de la facilité d’exécution du mode opératoire. La seconde partie présente deux méthodes de protection des couches fines: la passivation à l’alumine (par ALD ou évaporation d’aluminium) et l’encapsulation dans des feuillets de hBN (hétérostructure hBN/BP/hBN).

La forte anisotropie du phosphore noir fait que la détermination de l’orientation des axes cristallographiques est un point clé dans l’étude du matériau. Dans ce but, un mode opératoire a été proposé qui utilise la spectroscopie Raman polarisée. Celui-ci a été confronté puis validé par différents moyens expérimentaux (observations TEM, EBSD) et théoriques (modélisation de l’intensité Raman dans des couches fines). Les propriétés vibrationnelles ont également été étudiées en fonction du nombre de couches atomiques. Plusieurs effets ont été remarqués à haute (> 100 cm-1) et basse (< 100 cm-1) fréquences et sont

attribués à la réduction de dimensionnalité et à des phénomènes de résonnance. Grâce aux conditions expérimentales d’excitation utilisées, un grand nombre de modes relatifs aux vibrations inter-plans sont mis en évidence pour la première fois et se sont révélés être des indicateurs précis de l’épaisseur des cristallites.

La photoluminescence du cristal massif a été étudiée pour la première fois à température ambiante et cryogénique. Plusieurs composantes d’émission en bord de bande de nature excitonique ont été identifiées dont une raie fine due à l’exciton libre. L’analyse de leur comportement en fonction de la température ainsi qu’un calcul de l’énergie de liaison de l’exciton libre prenant en compte l’anisotropie du milieu ont permis d’établir une nouvelle valeur de référence du gap du phosphore noir à 0.287 eV à 2 K. L’étude en photoluminescence des cristaux exfoliés a révélé la disparition de la raie fine de luminescence au profit d’une bande large. Ce changement est attribué à la densité de défauts introduits par l’exfoliation mécanique ainsi qu’en atteste l’élargissement des bandes en spectroscopie Raman. La bande de photoluminescence a été suivie en fonction de l’épaisseur des couches exfoliées jusqu’à 8 couches atomiques. En dessous d’une épaisseur seuil évaluée à 25 nm, un décalage de la bande vers les hautes énergies est mis en évidence, dont le comportement est très bien décrit par un modèle de confinement quantique. Aucune différence significative n’est observée entre les échantillons passivés alumine et encapsulés dans du hBN ce qui indique que les effets de diélectriques ne sont pas prépondérants dans la gamme d’épaisseur étudiée.

Mots clés: Phosphore noir, Matériaux 2D, Photoluminescence infrarouge, Spectroscopie Raman

Candidat:
Etienne Carré

Jury:
Christophe TESTELIN – Directeur de recherche, CNRS, Sorbonne Université – Rapporteur
Laëticia MARTY – Chargée de recherche, CNRS,Université Grenoble Alpes – Rapporteur
Bruno MASENELLI – Professeur des universités, INSA Lyon – Examinateur
Aurélie PIERRET – Ingénieure de recherche, CNRS, École Normale Supérieure Paris – Examinatrice
Pierre SENEOR – Professeur des universités, CNRS, Université Paris Saclay – Examinateur
Annick LOISEAU – Directrice de recherche, ONERA, Sorbonne Université – Directrice de thèse
Julien BARJON – Professeur des universités, UVSQ – Directeur de thèse
Ingrid STENGER – Maîtresse de conférences, UVSQ – Encadrante

Jeudi 23 Juin 2022 à 14h30
Salle Contensou, ONERA, 29 Avenue de la Division Leclerc,92320, Chatillôn

Résumé

Dans ce travail, nous proposons un nouveau couplage entre deux méthodes à l’échelle mésoscopique permettant d’étudier l’interaction d’une fissure mobile avec une microstructure de dislocations en trois dimensions. En premier lieu, la propagation d’une fissure est modélisée par un modèle de champ de phase. Dans cette approche, la fissure est décrite par un champ d’endommagement continu dont la propagation est pilotée par la minimisation de l’énergie libre du système, intégrant l’énergie élastique stockée dans le matériau et l’énergie de surface associée aux lèvres de la fissure. En second lieu, la microstructure de dislocations est décrite par un modèle de Dynamique des Dislocations (DD). Ce type de modèle permet en effet de simuler la déformation plastique par le mouvement des dislocations sous chargement externe.

Pour réaliser le couplage, nous avons utilisé l’approche dite MDC (Modèle Discret-Continu) où les dislocations sont représentées par des champs (eigenstrain ou tenseur de Nye) dans un solveur élastique. Pour des raisons d’efficacité, nous avons utilisé des solveurs à base de transformées de Fourier rapides (FFT). L’utilisation de schémas de discrétisation particuliers nous ont permis de minimiser l’étalement des cœurs de dislocation, adopté généralement dans les approches MDC. Nous avons étudié les différents schémas en identifiant leurs performances en terme de qualité des champs prédits. Par ailleurs, nous avons porté une attention parti- culière à l’optimisation de l’implémentation en recourant à la parallélisation de nos algorithmes.

Grâce à ce nouveau couplage, nous avons pu étudier l’écrantage élastique sur la propa- gation de fissure suivant la nature des systèmes de glissement et la densité de dislocations présentes, mais également des phénomènes et d’ingrédients rarement pris en compte comme le glissement dévié des dislocations proches du front de fissure ou encore le nombre de sources environnantes. Cette méthode mésoscopique constitue une avancée pour l’analyse fine des mécanismes physiques contrôlant les premiers stades de la rupture des matériaux métalliques.

Mots clés : Fissure, Plasticité, Modélisation multi-physique, Dynamique des Dislocations, Champ de phase

Candidat:
Luis Eon

Jury:
Stéphane Berbenni – Directeur de Recherche CNRS, LEM3, Metz – Rapporteur
Samuel Forest –  Directeur de Recherche CNRS, CDM, Evry  – Rapporteur
Véronique Doquet – Directrice de Recherche CNRS, LMS, Palaiseau  – Examinatrice
Lionel Gélébart – Ingénieur-chercheur HdR,  CEA/DEN, Gif-sur-Yvette – Examinateur
Rénald Brenner – Directeur de Recherche CNRS, D’Alembert, Paris – Examinateur
Yoann Guilhem – Maître de conférences, LMPS, Gif-sur-Yvette – Examinateur
Riccardo Gatti – Chargé de Recherche CNRS, LEM, Châtillon – Encadrant de thèse
Benoît Appolaire – Professeur des Universités, IJL, Nancy – Directeur de thèse

Mardi 14 Juin 2022 à 10h00
Salle Contensou, ONERA, 29 Avenue de la Division Leclerc,92320, Chatillôn